水中难降解有机物对人体健康和生态环境有较大危害,发展稳定、高效的水处理技术具有重要意义。近日,williamhill体育在线平台王兰教授团队,在光芬顿氧化降解水中有机污染方面取得系列重要进展,相关研究成果发表在Applied Catalysis B: Environment and Energy及Separation and Purification Technology等国际著名刊物上。
【成果1】层状硅酸铁限域类石墨碳增强光芬顿净化水体
铁基非均相芬顿技术作为一种典型的高级氧化技术,在降解去除水中有机污染物方面具有明显优势,但仍存在Fe(III)/Fe(II)铁循慢、H2O2活化率低等问题,导致其氧化能力受限。二维铁基催化剂活性位点丰富,但该类催化剂在光辐照下产生的光电子-空穴对容易复合,导致其光生电子促铁循环的效率仍不理想。为此,本研究开发出一种层状硅酸铁限域类石墨碳(GLC)的2D/2D复合材料,通过有效的光生电子传递强化光芬顿氧化过程,实现了水中难降解有机污染物的高效降解去除。该研究提出Fe(Ⅱ)再生的双路径强化机制:(1)类石墨碳作为电子传输通道加速光生电子的传递,不仅驱动Fe(Ⅲ)还原为Fe(Ⅱ),而且增强了Fe(Ⅱ)位点向H2O2的电子穿梭,从而强化了H2O2向•OH的裂解过程;(2)类石墨碳介导H2O2向Fe(III)的电子转移,促进Fe(II)的再生,同时引发大量的超氧自由基(•O2-)的生成。最终,该杂化体系在光芬顿反应中表现出良好的催化活性,连续运行300分钟后,对煤化工废水生化出水(200 mg⋅L-1)的COD去除率仍可达80%。该工作为开发高性能芬顿催化剂提供了新的视角,成果以“Confining graphite-like carbon into ultrathin layered iron silicate for notably enhanced photo-Fenton catalysis: Mechanism insight and DFT calculation”为题发表在环境催化领域期刊Applied Catalysis B: Environment and Energy(中科院1区Top期刊,IF=20.3)。

【成果2】层状硅酸锌限域Fe2O3-x物种强化光芬顿去除水中典型有机污染物
铁氧化物作为一种常用的芬顿试剂,存在环境友好、热力学稳定等优点,但在光芬顿过程中的光生电子利用率仍然较低。为此,本研究发展了一种二维空间限域策略,以层状硅酸锌(LZS)光催化剂为主体,在其结构中原位引入Fe2O3-x纳米客体,构建了内建电场和界面氧空位共存的Fe2O3-x@LZS异质结,显著提高了其光生电荷的分离效率,促进了Fe(III)/Fe(II)循环。该研究发现,界面氧空位(Vo)的产生不仅增强了催化剂对可见光的捕获能力,促进了光生载流子的产生和分离,且界面处的内建电场作为电子“泵”,可进一步加快LZS光生电子向Fe2O3-x的转移,促进了 Fe(III)/Fe(II)循环。此外,Vo诱导邻位的Fe原子产生了电子离域性,增强了对H2O2的吸附和活化产生•OH能力,而且Vo可介导电子从H2O2转移到Fe(III)生成•O2-,实现Fe(II)位点的再生。最终,该光芬顿体系可有效降解去除水中典型有机污染物,如苯酚、2,4-二氯苯酚、双酚A、卡马西平和磺胺甲恶唑;60分钟内,可将煤化工废水生化出水的COD从200 mg/L在降低到54 mg/L以下。该工作为高效限域型催化剂的设计和构建提供了新思路,成果以“Interfacial oxygen vacancies and built-in electric field synergistically endow Fe2O3-x@layered silicate heterojunction with prominent photo-Fenton activity in water decontamination”为题发表在环境催化领域期刊Separation and Purification Technology(中科院2区Top期刊,IF=8.2)。

【原文链接】
成果1:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2025.125281
成果2:https://doi.org/10.1016/j.seppur.2025.132755
新闻小贴士:
王兰,教授、博导,williamhill体育在线平台环境污染控制及资源化技术研究团队负责人,长期从事高效环境功能材料、水污染控制与去除研究。先后主持国家自然科学基金、陕西省千人计划青年项目、陕西省重点研发计划等省部委项目10余项;在Angew. Chem. Int. Ed.、Chem Catal.、ACS nano、App. Catal. B: Environ.等国际著名刊物发表SCI学术论文40余篇,授权发明专利15件,出版英文学术专著1部,应邀撰写英文章节1个。担任国家自然科学基金委项目评审专家,荣获中国科技产业化促进会“科技创新奖”、获评秦岭生态保护“青年学者”。